Bueno eso es porque tu tarjeta la tienes en formato FAT32 y este es un formato que no puede escribir archivos de más de 4GB.
Para ello, como indico en el tutorial anterior, no debes incluir la línea de comando "No ExFAT" para que el FW sea compatible con formatos exFAT, que sí que lee archivos de más de 4GB.
En resumen:
Haz una copia de seguridad de tu tarjeta SD, formatéala a exFAT y vuelve a volcar todo el contenido que guardaste. Ahora ya sí deberías poder.
¡Suerte!
Edit: Asegúrate de que el fw que instalaste tiene drivers y es comptible con el formato exFAT, sino Atmosphère no iniciará y te saltará un error de HOS.